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竇樂天團(tuán)隊(duì)Nature:鈣鈦礦超晶格新型聚集體兼具單分子/聚集體優(yōu)勢(shì)

更新時(shí)間:2024-09-13      點(diǎn)擊次數(shù):303

分子間距是決定有機(jī)物質(zhì)光電性能的關(guān)鍵因素。傳統(tǒng)有機(jī)發(fā)光分子通常以聚集體形式存在或作為單個(gè)分子分散在外部基質(zhì)中。近幾十年來,這些分子在發(fā)光二極管、激光器和量子技術(shù)等多種應(yīng)用中引起了廣泛的研究興趣。然而,對(duì)于這些分子在聚集和分散狀態(tài)之間的行為特性仍存在認(rèn)知空白。

最新一期Nature 由普渡大學(xué)竇樂天團(tuán)隊(duì)提出了一種在二維混合鈣鈦礦超晶格中形成的新型分子聚集相,其分子間距接近平衡距離,將其命名為類單分子聚集體(SMA)。通過構(gòu)建二維超晶格,有機(jī)發(fā)射體被維持在相對(duì)接近的位置,驚訝的發(fā)現(xiàn),它們?cè)陔娮由先匀槐3知?dú)立,從而實(shí)現(xiàn)了接近單分子的光致發(fā)光量子產(chǎn)率。此外,鈣鈦礦超晶格中的發(fā)射體呈現(xiàn)出強(qiáng)烈的定向排列和密集堆積,類似于聚集體,這導(dǎo)致了顯著的定向發(fā)射、增強(qiáng)的輻射復(fù)合和高效的激光輸出。
大量研究集中于有機(jī)基團(tuán)的引入如何提高無機(jī)層的發(fā)光效率、電荷傳輸能力和穩(wěn)定性,這已在高性能鈣鈦礦電子和光電器件方面取得了重大突破。然而,利用無機(jī)子晶格來調(diào)控有機(jī)分子的分子間相互作用、分子排列和發(fā)射特性的研究仍然較為有限。自1990年代末以來,一些研究小組報(bào)道了有機(jī)半導(dǎo)體-鈣鈦礦超晶格的形成,并確認(rèn)發(fā)射物種可以是有機(jī)染料。然而,可以納入分層鈣鈦礦的有機(jī)分子發(fā)射體系范圍相對(duì)有限,它們的PLQY通常較低(通常低于10%)。

研究團(tuán)隊(duì)展示了一種新型分子聚集相_SMA,通過將2D無機(jī)子晶格與經(jīng)過精心設(shè)計(jì)的有機(jī)染料相結(jié)合,在接近平衡狀態(tài)下實(shí)現(xiàn)。在這種混合超晶格中,有機(jī)發(fā)射體的行為與單個(gè)分子非常相似,表現(xiàn)為相似的發(fā)射波長(zhǎng)和壽命,以及接近1PLQY。理論和實(shí)驗(yàn)研究強(qiáng)調(diào)了有機(jī)發(fā)射體骨架二面角在維持這種單分子行為中的關(guān)鍵作用。

竇樂天團(tuán)隊(duì)Nature:鈣鈦礦超晶格新型聚集體兼具單分子/聚集體優(yōu)勢(shì)



新型分子聚集相_SMA研究手法及論證

  1. 材料合成:研究人員合成了一系列的化合物,包括FBTTFBTP、PBTPBBTP。這些化合物的合成步驟詳細(xì)記錄在文件中,包括原料的混合比例、反應(yīng)條件和提純方法。

  2. 結(jié)構(gòu)表征:使用核磁共振(NMR)和質(zhì)譜(HR-MS)來確認(rèn)產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)和純度。這些數(shù)據(jù)提供了化合物成功合成的證據(jù)。

  3. 光學(xué)性質(zhì)分析:通過紫外-可見吸收光譜(UV-vis)、光致發(fā)光(PL)和時(shí)間分辨光致發(fā)光(TRPL)來研究化合物的激射特征分析。研究人員使用自制的遠(yuǎn)場(chǎng)微型光致發(fā)光系統(tǒng)在常規(guī)條件下進(jìn)行光泵浦激射測(cè)量。激射測(cè)量使用再生放大器的二次諧波作為激發(fā)源,并通過物鏡聚焦激發(fā)樣品。激發(fā)后的光致發(fā)光信號(hào)通過長(zhǎng)通濾波器收集,并耦合到光柵光譜儀和CCD相機(jī)進(jìn)行記錄。
         
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    附圖19 | FBTP 2D SLs薄膜的溫度依賴性PL
         
                                                                   
    a、原始光譜數(shù)據(jù)。
                                                                   
    b、歸一化光譜數(shù)據(jù)。

               

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  4. 形態(tài)觀察:使用掃描電子顯微鏡(SEM)來觀察分子聚集體和二維過氧化物薄膜的形態(tài)。

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  1. 理論計(jì)算:進(jìn)行分子動(dòng)力學(xué)模擬(MD),提供了分子在二維鈣鈦礦晶格中的動(dòng)態(tài)行為和相互作用的深入理解,這是設(shè)計(jì)和開發(fā)新型光電材料的基礎(chǔ)。
         
    研究人員使用修改后的MYP模型進(jìn)行MD仿真,以LAMMPSPLUMED軟件進(jìn)行計(jì)算。這些模擬使用1fs的時(shí)間步長(zhǎng)和周期性邊界條件,并通過粒子-粒子-粒子-網(wǎng)格(PPPM)算法模擬長(zhǎng)程靜電作用,以及截?cái)嘣?/span>15?Lennard-Jones相互作用。初始結(jié)構(gòu)是從理想化的鈣鈦礦晶格單位元胞構(gòu)建,并放置在表面的有機(jī)陽離子。首先在NVE集合中放松,隨后進(jìn)行NPT平衡,最后進(jìn)行NVT模擬以評(píng)估骨架二面角的分布、配體的位點(diǎn)能量和分子平面性參數(shù)。
         
    另外,密度泛函理論(DFT)計(jì)算來理解分子在晶格中的取向和能量信息。

  2. 光穩(wěn)定性測(cè)試研究人員在氬氣手套箱中,使用紫外光固化燈照射二維鈣鈦礦薄膜樣品,評(píng)估了不同化合物及其吸收光譜隨時(shí)間變化的光穩(wěn)定性,并與其他已報(bào)導(dǎo)的過氧化物進(jìn)行比較。
         竇樂天團(tuán)隊(duì)Nature:鈣鈦礦超晶格新型聚集體兼具單分子/聚集體優(yōu)勢(shì)

                                                                               
    附圖14 | 光穩(wěn)定性跟蹤。
                                     
    a,基于不同有機(jī)分子的各種2D SL的歸一化吸收光譜。
                                     
    b,在相應(yīng)的激子峰對(duì)UV輻照時(shí)間的歸一化吸亮度圖。注意:UV燈的輸出為0.31 W/cm2,距離樣品5厘米,在手套箱中進(jìn)行輻照,吸收光譜在空氣中測(cè)量。

  3. 發(fā)光二極管(LED)設(shè)備特性:研究了這些化合物在LED設(shè)備中的性能。

  4. 單晶X射線衍射數(shù)據(jù)分析:用于確定化合物的精確結(jié)構(gòu)。



SMA研究出色研究成果剖析

研究人員成功將多種有機(jī)發(fā)射體融入二維鈣鈦礦晶格中,實(shí)現(xiàn)了從藍(lán)色到綠色再到紅色的可調(diào)發(fā)射光譜。研究表明,在鈣鈦礦超晶格中具有適當(dāng)分子內(nèi)扭曲的分子發(fā)射體能保持單分子特性。值得注意的是,這些分子發(fā)射體在鈣鈦礦超晶格中呈現(xiàn)出密集堆積和強(qiáng)烈排列,類似聚集體,導(dǎo)致了定向發(fā)射、增強(qiáng)輻射復(fù)合速率和低閾值激光行為等發(fā)射特性。

通過選擇具有理想性質(zhì)的有機(jī)發(fā)射體,研究人員開發(fā)了一系列混合型超晶格,為固態(tài)照明應(yīng)用提供了豐富的光電材料選擇。初步研究結(jié)果顯示,與傳統(tǒng)聚集體相比,將FBTP分子限制在鈣鈦礦二維超晶格中可將外部量子效率提高50倍以上。

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                                                                                                                               補(bǔ)充圖24 | 基于FBTP聚集物和2D SLsLED器件特性。
                            a,具有p-i-n結(jié)構(gòu)的器件結(jié)構(gòu)。
                            b,電流(J-電壓(V-亮度(L)曲線。
                            c,EQE與電流密度的曲線圖。d,電流效率與電流密度的曲線圖,顯示FBTP 2D SLs器件的峰值為2.6 cd/A。
                            e,EL光譜。與FBTP聚集物LED相比,FBTP 2D SLs LEDEL峰值向紅移約10 nm,與它們的PL光譜的移動(dòng)趨勢(shì)一致,表明FBTP 2D SLs LED器件產(chǎn)生了單分子樣式的EL發(fā)射。


基本上,LED器件的EQE由內(nèi)部量子效率(IQE)和光耦出效率(ηOC)確定,其定義為EQE = IQE × ηOC = ηr × γ × ηS/T × ηOC。IQE是電荷載流子平衡因子(γ)、能夠輻射衰減的激子比例(ηS/T)和發(fā)射層的輻射復(fù)合(ηr)的乘積,后者與發(fā)射器的PLQY直接相關(guān)。在我們的情況下,根據(jù)自旋統(tǒng)計(jì)學(xué),如FBTP這樣的熒光發(fā)射器,ηr = 92.8%,ηS/T = 25%,典型的ηOC約為206,我們可以計(jì)算出假設(shè)平衡的電荷注入(γ = 1),理論最大EQE4.6%。

推測(cè)FBTP器件中的電荷注入平衡尚未優(yōu)化,因此產(chǎn)生了相對(duì)較低的EQE。為了追求高性能LED,我們可以開發(fā)一個(gè)熱激活延遲熒光(TADF)發(fā)射器組合的鈣鈦礦系統(tǒng),其中TADF發(fā)射器被用作發(fā)射種類,以克服自旋統(tǒng)計(jì)學(xué)所施加的限制,無機(jī)亞晶格可以被利用來避免TADF發(fā)射器的ACQ。通過微調(diào)TADF發(fā)射器的發(fā)射效率并進(jìn)一步平衡電荷注入,可以基于這個(gè)材料平臺(tái)實(shí)現(xiàn)高效穩(wěn)定的LED器件,這些器件有望與其他高性能LED競(jìng)爭(zhēng)。


此外,這種方法還可應(yīng)用于其他無機(jī)基元,如層狀金屬鹵化物-有機(jī)異質(zhì)結(jié)構(gòu)、分子插層層狀二維原子晶體超晶格以及一維或零維有機(jī)-無機(jī)混合聚類,這些領(lǐng)域仍有待進(jìn)一步探索。


竇樂天團(tuán)隊(duì)Nature:鈣鈦礦超晶格新型聚集體兼具單分子/聚集體優(yōu)勢(shì)



總之,被限制在鈣鈦礦二維超晶格中的SMA展現(xiàn)了超越傳統(tǒng)有機(jī)物質(zhì)分類(如H聚集體、J聚集體或零聚集體)的特性,代表了一種新型的近平衡態(tài)相。盡管表現(xiàn)出類似單分子的特性,但有機(jī)分子在二維超晶格中的有序排列和密集堆積導(dǎo)致了顯著的定向發(fā)射、超快輻射復(fù)合和高效激光輸出,這些特性通常與有序分子聚集體或聚集相關(guān)。這種組合為先進(jìn)的光學(xué)和光子學(xué)應(yīng)用開辟了新的研究方向。


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文獻(xiàn)參考自Nature 7 Sep._DOI:10.1002/anie.202414128

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